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【關(guān)鍵詞】

  固體廢物；填埋；非靶向分析；穩(wěn)定化；分子特性指數(shù)

  【研究亮點(diǎn)】

  基于滲濾液DOM分子信息的指紋特征可以指示滲濾液的來源；

  填埋齡是形成這種指紋特征的主要原因；

  隨著填埋齡增長，當(dāng)量雙鍵數(shù)增加而H/C元素比下降；

  57種化合物分子的豐度與填埋齡呈顯著單調(diào)相關(guān)。

  【背景】

  垃圾填埋滲濾液污染是全球性的環(huán)境問題。滲濾液中溶解性有機(jī)物（dissolved organic matters，DOM）的性質(zhì)影響滲濾液的生物處理和氧化處理效率。探究滲濾液的DOM特征是改進(jìn)滲濾液處理技術(shù)的基礎(chǔ)，也有助于揭示滲濾液水質(zhì)在填埋環(huán)境下的演變規(guī)律。傳統(tǒng)的DOM表征方法，會忽略DOM的結(jié)構(gòu)特性；而紫外可見吸光度和三維熒光光譜只能分析具有光敏感性DOM部分基團(tuán)的集總性質(zhì)。常規(guī)氣相色譜或氣質(zhì)聯(lián)用方法也可用于特定DOM分子的定性定量，但該類方法忽略了大多數(shù)不易氣化與熱不穩(wěn)定的DOM。近年來，（超）高分辨率質(zhì)譜和軟電離技術(shù)提供了一種可用于解析地球生態(tài)環(huán)境中DOM分子信息的新方法。該方法可獲取DOM中上千個化合物的精確分子量，采用分子式推算算法，可分析其化學(xué)多樣性；亦或是采用高分辨串聯(lián)質(zhì)譜對新型污染物進(jìn)行懷疑分析與非目標(biāo)分析。

  【研究方法】

  22個滲濾液樣品取自不同填埋齡期的垃圾堆體。滲濾液中的DOM經(jīng)由固相萃取分離后，采用超高效液相色譜聯(lián)用混合四極桿軌道阱質(zhì)譜儀獲取其分子信息。分析原始質(zhì)譜數(shù)據(jù)后，進(jìn)一步采用非度量多維測度分析與多重假設(shè)檢驗(yàn)等方法進(jìn)行數(shù)據(jù)挖掘。

  【主要研究結(jié)果】

  從同一個垃圾堆體不同位置收集的滲濾液的COD、BOD5和NH3-N等性質(zhì)變化顯著。但是，基于滲濾液DOM的分子信息和非度量多維測度分析結(jié)果，可證明來自同一堆體的滲濾液DOM分子指紋性質(zhì)相似。這是因?yàn)檫@些樣品中具有約50%的相同母離子質(zhì)量峰。滲濾液DOM的分子特性指數(shù)表明，新鮮滲濾液DOM的H/C元素比高達(dá)1.78；隨著垃圾的降解，H/C元素比降至1.37~1.42；滲濾液DOM的當(dāng)量雙鍵數(shù)（double-bond equivalent，DBE）具有類似的反向變化趨勢；而O/C從0.34降至0.26。這些結(jié)果說明，在填埋垃圾降解過程中，生物可降解化合物被消耗；而難降解的DOM依然存在，且多數(shù)是分子結(jié)構(gòu)類似木質(zhì)素和富含羰基的脂環(huán)族化合物。通過多重假設(shè)檢驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，57種滲濾液DOM分子與填埋齡呈現(xiàn)顯著的單調(diào)相關(guān)性。其中，一種填埋齡指示化合物可定性為N-丁基苯磺酰胺，其相對豐度與填埋齡呈負(fù)相關(guān)。

  【結(jié)論與展望】

  不同來源滲濾液DOM的質(zhì)量峰具有性；因此，其分子信息是填埋垃圾的指紋特征；填埋齡與垃圾組成是形成該指紋特征的主要因素。本研究結(jié)果可進(jìn)一步應(yīng)用于填埋場環(huán)境監(jiān)測，如溯源垃圾填埋場滲濾液的泄漏點(diǎn)位。填埋垃圾的降解過程可由滲濾液DOM分子特性指數(shù)表征。在進(jìn)行填埋場封場工程時，滲濾液DOM的分子特性指數(shù)可進(jìn)一步用于輔助判斷填埋場的生物穩(wěn)定性。